1、E岱27.120.3。II 51 备事号，细细1”E.J 中华人民共和国核行业标准EJ/T 11”1-1” 放射性核最活度测量错谱仪法Measurement of 翩翩.tyof r础。1nuclld倒回Germanium伊mma-rays”ctrome甜y阳l1m1111111998-12剖发布1”忡。1实施中国核工业总公甸发布E.Jff l”1-1渺前自错谱仪是核辐射测量的重要工具，在放射性核素的定性定量分析方面有着广泛的应用。与其它活度测量方法相比，错谱仪既能定性，又能定量；既能测量单个核素，又能测量混合核素的样品。但错谱仪的使用技术比较复杂，要考虑的因素多，因此提供一个关于错谱仪刻度和
2、使用的标准方法是很需要的。现在国内涉及到错谱仪使用的相关标准有三个，即：GB 11713- 89 用半导体谱仪分析低比活度放射性样品的标准方法GB 11743-89 土壤中放射性核素的能谱分析方法GB/T 16145 - 1” 5 生物样品中放射性核素能谱分析方法这三个标准主要用于低水平放射性活度和环境样品的测量，对中高水平活度测量的一些问题没有涉及。本标准参考了当前国内外的有关标准，并结合了我国多年来的实际经验，侧重于中等水平活度的测量。本标准规定用错谱仪测量放射性核素活度的方法，包括错y谱仪的刻度和使用、装置性能检验、测量结果不确定度分析等内容。本标准在编写过程中参考了IEC1452: 1
3、”到核仪表放射性核素y射线发射率的测量错谱仪的校准和使用，并采用了部分内容。本标准的附录A、附录B都是标准的附录。本标准的附录C是提示的附录。本标准由全国核能标准化技术委员会提出。本标准由核工业标准化研究所归口。本标准起草单位：中国计量科学研究院。本标准主要起草人：谭金波、郝润龙。中华人民共和国核行业标准放射性核素活度测量错谱仪法M回surementof activity of radionuclid西G创回m咀.mngamma-ray匈即“四net哼1范围四川、1”1-1饵”本标准规定了错谱仪的刻度、性能检验和用于测量放射性核素射线发射率或活度的方法。本标准造用于在总计数率小于Hfs-1的情
4、况下，测量592000keV射线能量范围内大多数放射性核素活度为HfHfBq的点源或相应的放射性溶液，活度测量的不确定度为1%-5%(1）。2 定义本标准采用下列定义。2.1 y射线发射几率gamma-ray emission probability 放射性棋素衰变所伴随发射特定能量射线的几率，通常以百分数表示。2.2射线发射率伊runarayemission rate 一个给定的放射源，在单位时间内发射特定能量的射线数。y射线发射率等于活度乘以y射线发射几率。2.3 本底background 非起因于待测物理量的信号。在能谱测量中，是指除放射源外其它因素，包括探测器及周围环境的放射性和宇宙射
5、线引起的含峰的谱数据。2.4连续谱基底continuum baseline 脉冲幅度分布峰下部分，包括与放射源、探测器和影响谱的形状的测量条件有关的贡献。2.5射线全能峰效率full-energy严akefficiency缸伊皿iaray对给定的源探测器距离，测得的能量为E的射线全能峰净面积计数与间一时间间隔内放射源发射该能量射线数的比值。2.6射线总效率total efficiency for伊runa-ray对给定的源探测器距离，由能量为E的射线在整个能谱上产生的脉冲计数与同一时间间隔内放射源发射该能量射线数的比值。中国核工业总公司四”1-12-30批准1”伽创4阻摸施E.J/T 1”1-
6、19” 2.7标准化系数s恤也rdimtioncoefficient 将测得的指定核素和指定能量的y射线峰净面积计数率直接转换成该核素活度的刻度系数。2.8脉冲堆积pulse pile叩时间上紧密相联但来自独立衰变的两个相继脉冲的发生。测量系统通常把这两个输入当成一个组合脉冲处理并存储在一个与两个分量脉冲道址不同的能谱通道中。脉冲堆积是计数率平方和放大器脉冲宽度的函数。2.9符合相加coincidence summing 来自同一次核衰变的两个或两个以上光子被同时探测，但只产生一个观测脉冲03 方法原理通过能量刻度确定射线能量和全能峰峰位所在道数之间的关系。通过效率刻度建立射线全能峰效率随能量
7、变化的效率曲线。按照能谱中射线全能峰对应的能量进行核素的定性识别。根据能谱中被测核素某特征y射线全能峰净面积计数率和从效率曲线内插得到的全能峰效率，可以得到射线的发射率；当射线的发射几率已知时，便可以得到被测核素的活度。4 仪器设备4.1错谱仪由带低温恒温器和前置放大器的错半导体探测器、连续可调的高压电源、线性放大器、多道脉冲幅度分析器（MCA，一般为4096道以上）和谱数据分析处理系统组成。错探测器的能量分辨率好于2.5keV，相对效率10%以上（对00Co1332keV射线）；放大器宜配有堆积抑制器，有良好的抗堆积性能；错谱仪应具有自动寻峰和分析峰面积的预处理功能。错谱仪的各组成单元在根据
8、仪器说明书进行安装、调试合格后，在用本标准所述方法进行刻度以前应把谱仪系统调整到最佳工作状态（包括放大器增益、成形时间、基线恢复、极零补偿等），并完成第6章和附录B（标准的附录）中有关的性能检验。4.2供电电源建议错y谱仪通过带有断电保护和抗干扰的稳压器与供电电源连接。谱仪各组成单元应有相同接地点。4.3屏蔽室错探测器建议置于至少有lOcm厚铅当量的金属屏蔽室内。屏蔽室内腔宜大于40cm40cmx 50cm。如有条件，屏蔽室内壁从外向里附加0.8-l.6mmCd,0.20.4mmCu和2-3mm有机玻璃内衬，以进一步减少50keV以下能区的本底。4.4测量放射源支架宜用铝或有机玻璃等材料制成，
9、源到探测器的距离可调，源位置轴向距离重复性好于O.lmm。4.5谱仪刻度用的点状标准源和放射性标准溶液2 EJ/T 1”1一四川，其Y射线能量范围为59-2000keV，且能量分布均匀，适用的单能或多射线核素有241Am、！Cd、到uh139Ce、mHg . 54Cr、113Sn、85Sr、137Cs,S4陆i.65Zn,ooCo,BBY、133Ba和152Eu等。标准源活度不确定度为0.5%-1.5%(1），其量值应可溯源到国家基准。4.6谱分析软件包括有数据获取、自动寻峰、峰面积分析、能量刻度、效率刻度及核素定性定量分析等功能。4.7室内空调设备室内温度要求在27以下并应保持稳定。在连续工
10、作期间温度变化应小于士2，相对湿度小于80%。5 峰的分析和系统刻度5.1 寻峰算法自动寻峰程序对谱中间隔lFWHM（半高宽），高度相近的双峰应有好的重峰分析能力。用户应根据所用寻峰算法选择最佳的寻峰参数，使得既能找出有统计意义的真峰，而报告假峰的数量最少。5.2峰位和峰净面积的分析峰位和峰净面积分析有非拟合（全峰面积法）和拟合（函数拟合法）两种方法。在所有情况下，对未知样品的测量应使用与效率刻度时相同的峰面积分析技术，并首先选择单峰进行分析。5.3能量刻度能量刻度是确定射线能量（E）和峰位所在道数（P）之间的函数关系。射线能量宜覆盖感兴趣的能区，最好选用能量分布均匀，能量准确清楚，强度相近的
11、多射线标准源，如152Eu。测量标准源一系列已知能量的射线全能峰峰位，然后用多项式E(keV)= aiPi (ch）对能量道数数据作最小二乘法拟合，确定系数ai，一般取二次或线性函数即可。刻度源的位置宜和样品测量位置相同。测量时获取足够的峰计数，使峰位测量的精密度小于0.2keV。能量刻度应每天检查，放射源可用”1Am,137Cs, 00 Co，如发现漂移过大，需重新刻度。样品谱峰位0.5keV量级的不确定度对正确识别放射性核素通常是足够的。分析程序中的能量窗一般取lkeV为宜。5.4效率刻度探测器的效率刻度有两种方法：a) 测量特定核素射线的标准化系数；b) 测量作为射线能量函数的全能峰效率
12、。对b），又可分为源探测器距离较大和源探测器距离较小两种情况，后者需要考虑符合相加校正。5.4.1特定核素标准化系数的测量3 町厅1”1一四”在具备相应核素标准源的情况下，采用标准化系数是测量放射性核素活度或射线发射率的最准确的方法。这个方法对每个特定核素选择的射线测量一个标准化系数。标准化系数把被测核素的射线峰净面棋计数率转换成被测核素的活度，不用做效率内插、符合相加校正和考虑射线发射几率的不确定度。如果样品源和标准源计数率相近，脉冲堆积校正也可忽略。5.4.1.1 在给定的源探测器几何条件下，获取特定放射性核素标准源的能谱，使被测y射线的全能峰净面积计数满足统计误差要求。标准源的计数率宜尽
13、可能与样品源相近。如果它们的总计数率大于1胁1，且又相差较大，应进行脉冲堆积校正。5.4.1.2按下式计算核素i能量为E的射线的标准化系数S0(i,E): n(i,E)- B(E) x C. x Cd ScCi,E) = AC飞.(1) 式中：n(i,E）一一标准源中核素i能量为E的射线峰净面积（即扣除连续谱基底后的峰面积）计数率，s-1;B(E）一一本底谱中相应能量E的峰净面积计数率，s-1;c.一一脉冲堆积校正因子；Cd一一衰变校正因子，包括测量期间的衰变校正和源的参考时间与测量开始时间之间的衰变校正；A(i）标准源中放射性核素i的活度，Bqo5.4.2全能峰效率曲线的测量测量射线发射率的
14、一般方法是在给定的几何条件和能量范围内测量一系列射线标准源，建立全能峰效率随能量变化的效率曲线（效率画数）。被测核素射线能量的效率值通过内插（用效率函数计算）得到。这个方法要求做脉冲堆积和符合相加校正。当射线发射几率已知时，相应核素的活度可以从y射线发射率计算得到。5.4.2.1在源探测器距离较大（例如大于lOcm）的情况下，这时源位置重复性误差和符合相加修正通常可以忽略，因此这是优先选用的测量条件。只有当源活度较低，短时间测量达不到统计误差要求时才采用较小的源探测器距离，此时会产生较大的测量误差。对较小的源探测器距离应选用无符合相加的单能y系列标准源，否则必须对峰净面积计数率进行符合相加修正
15、。对上述两种几何条件，建立全能峰效率曲线的方法基本相同。5.4.2.2在给定的源，探测器几何条件下，获取一系列射线标准源（见4.5）能谱，使被测射线全能峰净面积计数达到统计误差要求，并选择峰高至少十倍于连续谱基底的峰用于效率测量。使用与样品源测量相同的峰分析方法，确定能谱中射线的全能峰净面积计数率。按下式计算全能峰效率：n(E) - B(E) x C. x Cd x C0 e(E) = . (2) Ax P(E) 式中：（E）一一能量为E的射线全能峰效率；4 E.J/T 1”1-1饵”n(E）一一能量为E的射线全能峰净面积计数率，s-1;A一一标准掘的活度，Bq;P(E）一一能量为E的射线的发
16、射几率；cc一一符合相加校正因子；其余符号含义同公式（1)。5.4.2.3对测量的射线全能峰效率（E）和相应能量E的实验点用函数（一般为对数多项式，也可以是其它函数）。N-1 log(c( E) 主以l鸣E)i (3) IOJf 4仁L i IO; 109Cd s1co e pb 9 20JHg V且QU S S 、n qu 3 137Cs 四Y国Co跑Y2 10-5L_l_丛ll-L_II I I I 1I1LI 11 I I I I 4 6 8 100 2 4 6 1)0 2 能量（keV)图1错探测器的全能峰效率曲线进行最小二乘法拟合，求出待定参数。，IaN-1后，得到全能峰效率曲线（拟
17、合函数）。对于错谱仪效率曲线通常分两段拟合，大约在150-300keV处有个接点，在双对数坐标纸上，全能峰效率曲线如图1所示。拟合一个多项式函数的实验数据点的数目，宜超过该函数待定参数个数的一倍以上，由于300keV以下效率变化大，希望有较多的数据点，以减小内插效率值的误差。6射线发射率的测量和核素活度的计算6.1射线发射率的测量6.1.1样品源应与标准源有相同的几何形状。如果测量放射性溶液，应从放射性溶液定量取样制成与标准源有相同几何形状的样品源。5 E.J/T 1”1-19” 6.1.2在与效率刻度相同的测量条件下测量样品源，谱的收集时间要足够长，使被测射线峰净面积计数达到预定的统计误差要
18、求。6.1.3使用系统刻度时采用的峰分析方法对测得的谱进行分析，得到被测射线全能峰的峰位和峰净面积计数率。利用能量刻度得到每个峰位相应的射线能量，借助核素库（事先用谱分析程序对库中核衰变数据进行编辑）或人工方法进行核素的定性识别。6.1.4 由上面得到的被测y射线峰净面积计数率和从效率函数（公式（3）计算得到该射线能量E的全能峰效率e(E），用下式计算被测核素的Y射线发射率R(E):Cd C,x R(E)=n(E)-B(E) . (4) e( E) 式中符号含义同公式（2）。对各项校正因子，当每项校正量大于预期的射线发射率不确定度1时，应进行校正。6.2核素活度的计算6.2.1从测量的y射线发
19、射率和y射线发射几率P(E）以及样品源相应的放射性溶液的！质量m，可分别算出样品源中被测核素的活度A和放射性溶液的比活度C:A旦旦2. (5) - P(E) C主.(6) m 6.2.2若所测样品源的核素i已有相应的标准化系数S( i, E），可用下式计算样品源中核素i的活度n(i,E）一B(E）C,x Cd A( i) =. (7) S.( i, E) 式中符号含义同公式(1）。6.3本底干扰峰的扣除对于点源测量，可在源架上不放任何源获取本底谱（对体源，本底测量要放空白样）。本底谱收集时间至少要和样品源计数时间相同。用与样品谱相同的寻峰和计算峰面积方法，确定本底谱中的峰位和全能峰净面积计数率
20、B(E），然后从样品谱中相应能量的峰净面积中扣除。这种本底扣除方法对能量刻度变化小时不灵敏，比较稳妥。如有必要，还须对本底谱进行检查以保证所鉴别的本底峰不是假峰。6.4脉冲堆积校正（偶然相加校正）通常在样品源的计数率达到1s-t之间，源的相对发射率精确已知（精密度小于0.5%）的ISlEu点源，测量作为总计数率和峰能量函数的脉冲堆积量。实验步骤如下：a）证实谱仪系统的所有设置，包括增益都和测量日常样品时完全一样，因为探测器的高压，极零补偿，de偏移和放大器的成形时间等的改变都会引起脉冲堆积的明显变化。b）在相同增益和等于或超过测量最弱的一个tSlEu点源的计数时间，获取本底谱，并对所有的峰计算
21、出峰净面积计数率。c）在能重复的源，探测器距离，从最弱的1号源开始测量每一块源，使能谱中感兴趣的V峰的峰净面积达到50棚。源的总计数率应在放大器输出端用到别阑略高于噪声电平的定标器记录。用分析被测样品源使用的相同程序对能谱中感兴趣的y射线（至少要在IOOkeV，刷keV和1棚keV附近各选一射线）进行分析。如在本底谱发现有相应能量射线，要扣除后再计算各自的峰净面积计数率。用M;(r, E）表示第i号源，总计数率为r，能量为E的y射线的峰净面积计数率的测量值。而“真”峰净面积计数率用下式计算得到：n;(r,E) = M1(r,E)f; . (Al) 式中：M1(r,E）为最弱的1号源的峰净面积计
22、数率的测量值，这个源的堆棋损失可以忽略；是i号源对1号源的发射率比值。d）对总计数率r（或任意感兴趣的总计数率），脉冲堆积校正为n;(r,E) C(r,E) 百.(A2) e）对每个感兴趣的能量E，画出C(r, E）对总计数率r的关系图线，它们应很接近直线，并在总计数率为0处集中。在实际应用中，可根据样品源的总计数率和射线能量，通过内插得到所需要的脉冲堆积校正因子。10 Bl 脉冲堆积校正的检验E.J/T 1”1-1饵”附录B（标准的附录）有关的性能检验当测量总计数率小于1栅s-1和放大器成形时间小于3s时，一般不需要检验。否则应在所用最高总计数率的条件下进精检验，步骤如下：a）用00Co点源
23、，选一适当测量位置使总计数率小于1则s-1，获取能谱，使1332keVy射线全能峰有50删以上净计数，并记录测量所用的活时间。b）用正常使用的峰分析方法计算1332keV峰的净面积计数率，并用所采用的堆积校正方法进行堆积损失校正，得到校正后的1332keV射线全能峰净面积计数率。c）保持00Co源测量位置不动，加人到Co源或其它射线能量小于0.4MeV的源，其位置能使总计数率达到预定的最高总计数率（例如HfU或更高），清除第一个谱，预置与a)中相币二活时间，获取另一个能谱。d）对c）节得到的能谱中1332keV的峰进行分析和堆积校正，得到校正后的峰净面积计数率。比较两次所得峰净面积计数率，若其
24、差值小于2倍不确定度说明堆积校正合理，否则应查找原因。B2 多道分析器时钟的检验为保证计数时间的准确性，需要对ADC的时钟进行检验。使用的设备是一台经过计量检定的精密脉冲产生器（脉冲幅度稳定和有精密的重复频率）和一台用于调节产生器幅度的示波器。a）去掉所有放大器输人，置ADC为单道脉冲幅度分析方式。b）选产生器重复率为每秒501则个脉冲。产生器脉冲形状不一定非常接近前置放大器输出y射线脉冲的形状和大小。c）连接产生器的输出到放大器的输入。用100-1000s的预置时间收集谱。d）将存在MCA中的计数之和与在计数时间内脉冲产生器发出的脉冲数相比较。如果它们之间有大于0.3%差别，应查找原因和进行
25、校正。在谱仪系统安装后或装置维修后应进行这个检验。因峰分析方法的检验这个检验是为了证实对不同的峰与连续谱基底高度比，谱分析程序能以对最小连续谱基底的峰估计的2倍标准偏差的不确定度测量峰净面积计数。要求一个Zn源和一个137Cs 源（“Zn可用22Na或roCo代替，但如果使用roeo，需要对1173keVY射线在“2keV处产生的单逃逸峰进行校正）。在检验前要对Zn（或22Na或roCo）进行纯度检验，以保证在“2keV处EJ/Tl”1一四”5keV范围内没有峰。如果有干扰峰，应测量其峰净面积计数率以便扣除其贡献。检验步骤如下：a）将137Cs源放在指定的源探测器距离收集能谱，使662keV峰
26、总面积（峰区内总计数）达到5000-10棚计数；b）用被检验的谱分析程序分析t37cs的峰净面积；c）移去137Cs掘，不清除原来的谱，在同一距离测量“Zn（或22Na或rioCo）源增加662keV峰下连续谱基底的计数，直至“12keV峰总面积为步骤A中的10倍。d）用被检验的谱分析程序分析“2keV峰的净面积。如果有本底峰，其贡献必须扣除。e）步骤的中测量的峰净面积与步骤的中测量的峰净面积宜在2倍标准偏差的不确定度范围内符合。12 EJ/Tl”1一四”附录C（提示的附录）、133Ba和152Eu符合相加校正因子的计算与被测射线级联发射的射线，二者发生符合相加时使被测y射线全能峰净面积计数减
27、少；与被测射线并联（二者的初始能级与最终能级相同）的一组级联射线，组内诸射线符合相加时如果所有能量都沉积在晶体内而且全部电荷都被探测器收集，会使被测射线全能峰净面积计数增加。测量的全能峰净面积计数应乘上一个校正因子进行校正。符合相加校正因子由下式确定：Cc = m 1 n . (Cl) 日(1-F1J X TIO+ Fci) Fu= Etiq;.(C2) n，K FGj 仨士q.(C3) c.o 式中：i一一级联y射线标帜号：m一一与被测射线符合相加的级联射线数目；E“一一第i个级联射线的总效率；q；一一第i个级联射线相对于被测射线的份额；j一一并联的级联y射线组的标帜号：n一一并联的级联射线
28、组数目；k一一并联的级联射线组内各y射线标帜号；l一一井联的级联y射线组内射线的数目；jk一一第j个并联的级联射线组内第k条y射线全能峰效率；。一一被测y射线的全能峰效率；qi一一第j个并联的级联y射线组相对于被测射线的份额。上面公式中没有包括角关联因子，在这里认为角关联的影响可以忽略。表Cl中给出OOCo、I33Ba和tS2Eu各被测射线Fi;和FGj的计算式子。其它核素也可以根据衰变纲图计算得到。式中E.(E）表示能量为E的y或射线的总效率，E(E）表示能量为E的射线的全能峰效率，E的单位为keV。总效率和全能峰效率通过实验测定。将总效率和峰效率代人式子中分别计算出Fu和FGi，然后代人式
29、（Cl）就得到符合相加校正因子cc。对于四Eu的443.965keV射线，cc由两部分组成，应分别计算出每一部分的符合相加校正因子eel和cc2，再由下式算出总的符合相加校正因子：C0 = 0. 90 C01 + 0.10Cc2 .( CA) 13 EJ/T 1”1-1饵”表Clmc.o、133Ba和152Eu的Fu和FGi计算式核素Y射线Fu FGi “ Co 1173.238keV e:,(1332.到）1332.筑2keV,(1173.24) 133 Ba 回”8keV0.但7（79.62)0.125，（35) 0.206乌（如.86)0.侃8（356.01)0.仪且8（276.40)0
30、.016（53.16) 356.014keV 0.462乌（81)0.038(276.40）（79.62）（356.01) 0.223, (35) 。.023(53.16)(302.86)1(356.01)mEu 121.7但keV0.122乌（244.7)0.“)4e;,(39.9) 0.149（45.7) 0.014岱8.7)0.007，（919.的0.236I （蜘侃）0.2却I(1112.00) 0.008, (1457.的0.339，(1408.02) 0.032，（斜4.0)0.侃8，（867.的0.010乌(15.3)0.023 (1212.9) 244.6佣keV0.462I
31、(121. 78) 0.039，（制4.0)0.033,(719.3) 0.5倒I(867.4) 0.033，（但6.3)0.078e:,(l5.3) 0.012，（295.9) 0.169,(1212.9) 0.8盯E,(39.9)0.149，（45.7) 344.281keV 0.081, (411.13) 0.017, (586.3) 0.470, (778.9) o.c剧e:,(l创9.7)0.059, (1299.。0.030, (367.的0.017（678.6) 14 EJ/11”1一四”表Cl(完）核素Y射线Fu FGi 411.126keV 0.963e,(344.28) 0
32、.但8，（43)0.377，（367.8) 0.2滔e,(678.6) 443.览SkeVCc1部分0.础7e,(1佣5.8)0. 580e, (964.侃）0.011，（719.3) 0.却8，(121.78) 0.010，（244.7) 0.765，（39.9) 0.149，（45.7) C.a部分0.佣7I（剖4.7)0. 462 I (121. 78) 0.955,(39.9) 0.149，（45.7) 778.如3keV0. 963, (344.28) 0.065(411.13）（367.8）（778.9) 0.但8,(43)部4.由5keV0.462以121.78) 0.017(7
33、19.2)e(244.7）（拟.06)0.112（料4.0)0.019, (564.0) 0.887e,(39.9) 0.149,(45.7) 1112.087keV 0.462, (121. 78) 0.282（867.4）（244.7）（ 1112. QC) 0.024，（却15.的0.887e,(39.9) 0.149, (45. 7) 1408. 022ke V 0.462，(121.78) 0.078叫“4.0）（拟“）（1408.但）0.8盯e.(39.9)0.016e(295.9）（1112.()C)）（1408.但）0.149，（45.7) 0.016e(488.7）（919.4）（1咽8.但）15 航去四l同怠同LF自
